twitter 拳交 ESA：相对湿度对α-蒎烯臭氧化产生的二次有机气溶胶分子构成的影响

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twitter 拳交 ESA：相对湿度对α-蒎烯臭氧化产生的二次有机气溶胶分子构成的影响

发布日期：2024-10-07 21:05 点击次数：155

单萜烯氧化酿成的二次有机气溶胶(SOA) 是大气中有机气溶胶的蹙迫着手，对风物变化和东谈主类健康具有显耀影响。大气中的相对湿度是一个蹙迫的环境因素，不错影响SOA的化学构成，进而影响气溶胶活性和产量。然则，单萜烯臭氧化中SOA化学身分的相对湿度的依赖性尚不明晰。

近日，我系罗灏博士后和赵德峰后生有计划员（通信作家）团队针对BVOC中的单萜烯，以群众排放量第一的α-蒎烯为有计划对象，在实验室克己流动管反映器中模拟有计划了α-蒎烯的臭氧氧化经由，聘用萃取式电喷雾化学离子化质谱及时在线检测的秩序在分子水平上展示了不同相对湿度下α-蒎烯臭氧化中SOA化学身分的变化。

该责任有计划了在硫酸铵种子气溶胶存在和不存在的情况下，α-蒎烯臭氧氧化酿成的SOA分子构成的RH依赖性。在硫酸铵种子气溶胶存在的情况下，SOA中单体和二聚体随RH增多而增多的比例基本保抓不变，这是由于它们在全齐丰采上随RH增多而增多的进程雷同。单体全齐丰采的增多可能归因于跟着RH增多，其举座扩散扫数增多，以及含氧量较低的半蒸发性单体家具（如C10H16Ox≤6）的分拨增强。二聚体随RH增多而增多的原因可能是酸催化反映，因为二聚体的散布跟着RH的增多而显耀变化。SOA构成的RH依赖性导致SOA的总分子量跟着RH的增多而略有裁汰。最丰富的家具系列C10H16Ox的平均O/C跟着RH的增多而裁汰。这是由于与含氧量较高的化合物（C10H16Ox>6）比较，含氧量较低的化合物（C10H16Ox≤6）的增多更为显着。尽管最丰富的家具系列内的O/C发生了变化，但总SOA的O/C随RH增多基本保抓不变，这归因于多样家具系列随RH增多而转变SOA举座O/C的对消趋势。在枯竭种子气溶胶的情况下，跟着相对湿度的增多，单体的全齐丰采比二聚体增多得更为显着。此外，跟着相对湿度的增多，SOA的总分子量显耀裁汰。SOA组分对相对湿度的依赖性归因于相对湿度增多（关于C10H16Ox≤6）和/或蒸气壁失掉（关于C10H16Ox>6和二聚体）导致的冷凝增强，即关于蒸发性较低的化合物，有机蒸气-颗粒和有机蒸气-壁之间出现均衡偏移。这一发现是基于从反映器壁上有机蒸气到悬浮颗粒的冷凝技巧程序与从有机蒸气径直冷凝到颗粒上的冷凝技巧程序的比较。这些成果为进一步从分子层面表征α-蒎烯臭氧氧化生成的SOA过火受到相对湿度的影响提供了启示。

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图 1 在硫酸铵种子气溶胶存在的要求下，家具C10H16Ox=2-9的组分占比随不同相对湿度的变化。

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图 2 在硫酸铵种子气溶胶存在的要求下，（a）不同碳数SOA家具构成的相对占比随不同相对湿度的变化；（b）单体和二聚体随不同相对湿度的变化。

本有计划展示了α-蒎烯臭氧氧化(一种经典的自然源SOA反映体系)中SOA的分子构成若何受到相对湿度影响。值得一提的是，这些影响并不体当今传统气溶胶质谱所测得的家具的总元素构成(O/C， H/C)中。这项责任强调了在分子水平上表征构成的必要性。依赖于RH的SOA构成强调了在大气数值模子中筹商RH影响的必要性，以改造对SOA浓度和构成的预计。

有计划成果以“Effect of relative humidity on molecular composition of secondary organic aerosol from α-pinene ozonolysis"为题发表在《Environmental Science：Atmospheres》期刊，并动作内封面展示（图3）。其他互助作家包括复旦大学大气与海洋科学系张义军阐发和上海市环境科学有计划院黄丹丹高等工程师。该项责任取得了国度当然科学面上基金，上海市基础有计划先导形状和上海市国外科技互助伙伙权术形状标资助。